Phase-field modelling and simulations of phase separation in the two-phase nuclear glass na2o-sio2-moo3 - École polytechnique Access content directly
Theses Year : 2022

Phase-field modelling and simulations of phase separation in the two-phase nuclear glass na2o-sio2-moo3

Modélisation et simulations par champ de phase de la démixtion dans le verre de confinement na2o-sio2-moo3

Werner Verdier
  • Function : Author
  • PersonId : 1257051
  • IdRef : 270090096

Abstract

A safe and convenient method for the containment of nuclear waste is its inclusion in nuclear glasses, which are specifically designed to provide the best chemical, thermal and radioactive isolation. The SIVIT (SImulation of VITrification) project of the CEA studies the behaviour of the glass during the vitrification process, where the glass and the waste are mixed and brought to a high temperature and then solidified. It is desirable to control a whole set of macroscopic properties (chemical, thermodynamic, mechanical...) in the produced material, and one of them in particular is the possible occurrence of phase separation. For example, during the vitrification of waste enriched in molybdenum, phase separation may occur following the nucleation and growth regime, with the molybdenum segregating to the daughter phase. The present work, as part of the SIVIT project, aims to model and simulate this phase separation at the scale of the interface separating the two liquid phases of the melted glass. To this end, the modelling must satisfy a number of constraints: tracking a fully-resolved interface; accounting for the chemical diffusion (which drives the growth dynamics) and the flow dynamics and the effects of each on the motion of the interfaces; and the respect of the equation of state of the glass. We will first examine the case of a model ternary glass, the Na2O-SiO2-MoO3 compound. Its phase diagram was established at the CEA of Saclay, and experimental observations with this glass are being carried out at the CEA of Marcoule. Simulations of the model must also have a high numerical efficiency to allow for comparisons in three dimensions at a satisfying scale with the previously mentioned observations. To fulfil these requirements, we formulate a model based on the phase field theory with a grand potential formulation coupled to the diffusion of the chemical components and to the incompressible Navier-Stokes equations. We discretise this model with the lattice Boltzmann method and implement it in a new high-performance simulation code, LBM_saclay, able to exploit the multi-GPU architectures of modern supercomputers. We then demonstrate the capability of the model to quantitatively reproduce the growth dynamics after nucleation and the influence of flow and sedimentation on these dynamics. This is done with an idealised equation of state. Finally, we detail at the end the method to couple the model to the thermodynamic data of the real nuclear glass.
Le confinement des déchets radioactifs issus des centrales est fait à l'aide de verres de confinement nucléaires: des verres spécifiquement élaborés pour assurer la meilleure isolation thermique, chimique et radioactive. Le projet SIVIT (SImulation de la VITrification) du CEA s’intéresse au comportement du verre lors du processus de vitrification, où le verre et les déchets sont mélangés et portés à haute température pour ensuite se solidifier. Il y a beaucoup de propriétés du matériau (chimiques, thermodynamiques, mécaniques...) qu'il est désirable de contrôler, et l'une d'entre elles en particulier est la cinétique de séparation de phase. Par example, lors de la vitrification de déchets riches en molybdène, les propriétés thermodynamiques du mélange verre et déchet permettent la séparation de phase du verre en une phase mère et une phase fille enrichie en molybdène selon un mécanisme de nucléation-croissance. Le présent travail s'inscrit alors dans le projet SIVIT pour modéliser et simuler un tel mécanisme de séparation de phase à l'échelle de l'interface qui sépare les deux phases liquides séparées du verre fondu. La modélisation doit satisfaire un certain nombre de contraintes pour répondre à ce but : le suivi d'une interface entièrement résolue ; la prise en compte de la diffusion chimique (qui pilote la dynamique de croissance) et de la dynamique d'écoulement et leur effets sur la cinétique de l'interface ; et le respect du paysage thermodynamique du verre. Nous pourrons nous intéresser d'abord à un verre ternaire modèle élaboré avec le composé Na2O-SiO2-MoO3, dont le diagramme de phase a été établi au CEA de Saclay et dont les observations sont en cours au CEA de Marcoule. Les simulations de ce modèle doivent aussi démontrer un haut degré de performance pour en permettre les comparaisons en 3D et à une échelle satisfaisante avec ces observations expérimentales. Pour répondre à toute ces contraintes, nous formulons un modèle basé sur la théorie du champ de phase avec une formulation par grand potentiel et son couplage à la diffusion des composants et aux équations de Navier-Stokes incompressibles. Nous discrétisons ce modèle avec la méthode de Boltzmann sur réseau et la programmons dans un nouveau code de simulation à haute performance portable, LBM_saclay, capable d'exploiter les architectures des supercalculateurs modernes multi-GPU. Nous exposons ensuite la capacité du modèle à reproduire quantitativement la dynamique de maturation après séparation de phase et l'influence de l'écoulement et de la sédimentation sur cette dynamique. Ceci est fait avec une thermodynamique idéalisée : nous détaillons à la fin la méthodologie de couplage du modèle aux données thermodynamique du verre réel.
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Dates and versions

tel-04106919 , version 1 (25-05-2023)

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  • HAL Id : tel-04106919 , version 1

Cite

Werner Verdier. Phase-field modelling and simulations of phase separation in the two-phase nuclear glass na2o-sio2-moo3. Fluid Dynamics [physics.flu-dyn]. Institut Polytechnique de Paris, 2022. English. ⟨NNT : 2022IPPAX126⟩. ⟨tel-04106919⟩
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